梁志琴副教授在国际顶级化学期刊《Journal of the American Chemical Society》发表重要研究成果
近期，我院梁志琴副教授在电化学视角理解热催化加氢机理中取得重要进展，相关成果发表于Journal of the American Chemical Society（美国化学会志）。该期刊由美国化学会于1879年创办，为化学领域顶级期刊。论文题为“Proton-Coupled Electron Transfer in the Catalytic Hydrogenation of Hydroxyacetone: A pH-Induced Switch from Potential Pinning to Kinetic Coupling”。我院博士生史雅欣为论文第一作者，梁志琴副教授为唯一通讯作者，北京交通大学为第一完成单位。
过去二十年，热催化和电催化如同两条平行线，在各自的领域内独立蓬勃发展。近些年，越来越多研究表明，金属-水界面热催化加氢与相应的电催化在机理方面存在关联性（图1a-b）。金属催化剂浸入水溶液后，因H2、H2O和H3O+之间的电化学平衡自发建立开路电位，并在双电层中产生界面电场，以不易察觉的方式影响催化剂表面状态，进而使热催化反应路径在传统Langmuir-Hinshelwood和电化学相关的质子耦合电子转移（PCET）之间竞争。然而，当涉及大量在化工和能源领域具有重要价值的复杂加氢体系时，这种自发极化如何调控热催化反应动力学，尤其是竞争性半反应如何共同决定催化剂电位，仍缺乏本质认识。深入理解金属-水界面热催化加氢反应的电化学本质，对于后续从电化学角度理性设计催化剂和反应体系，实现高性能转化具有十分重要的意义。
在此背景下，该团队致力于为这一拼图贡献关键一块：以Pt/C催化剂上羟基丙酮水相热加氢为模型体系，深入揭示其中的电化学本质。具体而言，H2/H+快速自发平衡建立的开路电位使得加氢路径遵循PCET（图1c）；通过短路实验和动力学分析，揭示了体系从低pH下混合电位被H2/H+平衡主导的状态，向高pH下由HOR、HER与羟基丙酮还原动力学共同决定的“动力学耦合”状态的转变（图1d）。本质上两个区域均遵循相同的混合电位理论，而机理转变反映了羟基丙酮还原电流相对于 HOR/HER 交换电流的贡献比例。该工作为从电化学角度理解和调控热催化加氢反应提供了新的机理框架。
图1. (a) Contrast and synergy between thermocatalysis and electrocatalysis. (b) Reaction pathways in (electro)catalytic hydrogenation reactions. (c) Reaction mechanism for hydroxyacetone conversion under H2 in the absence of external bias in this work. (d) The transition of catalytic driving force at different pH.
该团队此前已发表基于电催化加氢的重要研究进展（G. Ma, Z. Liang* et al, J. Am. Chem. Soc., 2024, 146, 23194-23204；G. Ma, Z. Liang* et al, Angew. Chem. Int. Ed., 2024, 136, e202401602；Z. Zhu, Z. Liang* et al, Nano Letters, 2025, 25, 16788-16797），该工作是在此基础上将视角延伸至热催化加氢领域，致力于构建热催化和电催化加氢的统一性理论框架。
论文链接：//doi.org/10.1021/jacs.5c17852